De archiefcollectie is rijk en verscheiden. Naast de papieren van Vlaamse schrijvers vindt u in het Letterenhuis archieven van uitgeverijen, tijdschriften, literaire verenigingen en dergelijke. Samen zijn al deze archieven goed voor meer dan 2 miljoen brieven en handschriften.
Behalve grote en kleine archiefbestanden heeft het Letterenhuis een aantal specifieke collecties: 130.000 foto's, 50.000 affiches, beelden, schilderijen en grafiek.
Daarnaast is er een zeer uitgebreide verzameling gedrukte documenten en knipsels uit dag- en weekbladen. Houd er wel rekening mee dat knipsel- en documentatiemappen over niet-literaire onderwerpen niet meer systematisch worden aangevuld.