Es handelt sich vor allem um die Archive von Schriftstellern, Literaturvereinigungen, Verlegern, Druckereien usw. Außer vollständigen Archiven erwirbt das Letterenhuis auch regelmäßig Dokumente, die die bereits bestehende Bestände ergänzen.
Zu den bemerkenswertesten Archiven, die in den vergangenen Jahren erworben wurden, gehören die der Verlage Standaard Uitgeverij und Uitgeverij Walter Soethoudt sowie die Archive der Autoren Jef Geeraerts, Gust Gils, Paul Koeck, Ivo Michiels und Hugo Raes.
